アカウントが使えないサブスクリプションをキャンセルしたい

Microsoft アカウントのエイリアス（ID）として外部のメールアドレス（Microsoft が提供しているアドレスではないもの）を使っている場合、そのメールアドレスが実際に利用可能かどうかと、サインインが可能かとは直接の関係はありません。

ただし外部のメールアドレスの場合、セキュリティ情報（本番構築のコードの送信先）として同じアドレスが登録されるので、他のセキュリティ情報を登録していないと本人確認が行えず、サインインできなくなる場合があります。

質問に書かれているサインインできない状況が上に該当する場合は、セキュリティ情報の置き換えを行うことができます。

本人確認のコードの受け取りができない場合は、「Microsoft 検証コードの問題のトラブルシューティング」 の「Microsoft アカウントのセキュリティ情報へのアクセスが失われました」- 「パスワードがわかっていても、すべてのセキュリティ情報へのアクセスが失われた場合:」に書かれているように [ I't have any]（[すべての情報が不明]）を選択し、画面に表示される指示に従ってセキュリティ情報（コードの送信先）を置き換えます。詳しくは以下を参照してください。

• FMV Q&A - Microsoft アカウントの「ご本人確認のお願い」で入力する連絡先がわからないためコードを受信できません。 - FMVサポート : 富士通パソコン
• NEC LAVIE公式サイト > サービス＆サポート > Q&A > Q&A番号 023925 | Windows 11でMicrosoftアカウントの本人確認ができない場合の対処方法
• Microsoft 検証コードの問題のトラブルシューティング | Microsoft Support

なお、セキュリティ情報を置き換えた場合は新しいセキュリティ情報が有効になるまで30日かかります。この期間は短縮することができません。 Microsoft アカウントで２段階認証を有効にされていた場合は、上の方法での置き換えは行えませんので、本人確認が行えないためサインインは不可能となります。この場合はカードの解約を検討してください。

Microsoft アカウントは設定していたメールアドレスを解約していたとしても通常はサインインできますが、どのような理由でサインイン出来ないのでしょうか？

例えば、GmailのメールアドレスでMicrosoft アカウントを作成しておりGmailを削除していたとしても、サインインの際にそのメールアドレスとPWを入力するとサインイン出来ます。
本人確認が求められた場合は「すべての情報が不明」を進むとセキュリティ情報の置き換えという操作が可能です。

〉カード番号を変更

番号変更では契約が継続される場合がある様です。

カードの解約が一番確実です。