Las bibliotecas no son carpetas, son solo índices.
Si crea uno o varios documentos de Word, Excel .pdf o cualquier otro formato en la carpeta Música, por ej. la biblioteca Documentos mostrará todo el contenido de la carpeta más los que estén ubicados en la carpeta Música o otras.
Por otro lado, no veo utilidad alguna en mover las carpetas personales de C:\Usuarios\SuUsuario a C:
Lo que se busca normalmente es mantener los archivos personales en otra partición o disco.
En cualquiera de los casos se deben crear primero las carpetas: Documentos., Música, Descargas, videos, etc.
Luego desde el Explorador localizar cada carpeta, un clic derecho cobre cada una a la vez, seleccionar Propiedades. pestaña Ubicación y pulsar en Mover.
Buscar en la otra ventana la carpeta que hemos creado ya, al localizarla pulsar en "Seleccionar carpeta" y esperar a que el asistente finalice su tarea.
Hay que fijarse bien en lo que se hace para no englobar una carpeta dentro de otra o el trabajo será muy largo para deshacer el error.